製品

三重振動増強四光波混合分光法を用いて、ロジウム(I)ジカルボニルアセチルアセトナート(RDC)の非対称および対称CO伸縮モード間の振動コヒーレンス伝達を観察します。コヒーレンス転移は、浴を介した振動モードの結合による、量子状態のコヒーレントな重ね合わせから別のコヒーレントな重ね合わせへの非放射遷移です。実験における 3 つの励起パルスはすべて、単一の量子コヒーレンスと共鳴しますが、コヒーレンス転移により、異なる周波数の新しいコヒーレンスが生じます。新しい出力周波数は、元の励起周波数のより強いピークからそれを分解するモノクロメーターで観察されます。この技術は、コヒーレンス伝達を含む経路をスペクトル的に解決し、放射遷移のみによって生成されるスペクトル特徴を識別し、異なるコヒーレンス伝達経路間の干渉によって生じる変調を時間的に解決します。レッドフィールド理論はインパルス限界における時間変調をシミュレートしますが、コヒーレンス伝達がほとんどのレッドフィールド理論で採用されている永年近似に違反していることも明らかです。代わりに、非マルコフ効果とバス記憶効果が必要です。RDC は、これらの効果を組み込んだ理論の開発のための単純なモデルを提供する可能性があります。